La fortaleza fue tomada en 1090 por ismailíes dirigidos por el mítico Viejo de la Montaña (Hasan-i Sabbah). Tras un conflicto con el centro de poder ismailí, elcalifato fatimí de El Cairo, los ismailíes de Irán se escinden y serán llamados desde entonces nizaríes.
Sus enemigos los llamarán despectivament ehashashin, "asesinos", palabra que ha pasado al castellano como asesino, y ello porque desde Alamut y otras fortificaciones los nizaríes se destacaron por la práctica del homicidio político, hasta el punto de que a pesar de su escaso número aterrorizaron durante siglos a los gobernantes de Irán y Siria.
Alamut fue un nodo de la compacta red de fortalezas nizaríes, que por su inexpugnabilidad conformaron un auténtico estado descentralizado e independiente dentro de un territorio fundamentalmente sunní.
En 1256, sin embargo, las tropas mongolas marchan sobre Irán dirigidas por Hulagu Jan, y las precede su fama de invencibilidad y crueldad. Alamut se rindió sin presentar combate y fue arrasada hasta los cimientos por el ejército invasor para impedir su uso por otros posibles oponentes.
Marco Polo (1254-1324), en su libro Los viajes de Marco Polo, afirmó haber visitado Alamut y conocer al Viejo de la Montaña. El viajero veneciano introdujo en Europa la leyenda que ha dado fama a Alamut: la de que poseía unos jardines ocultos que imitaban el paraíso. Para fanatizar a los futuros asesinos de la secta, se les drogaba con hachís y se les hacía despertar en el jardín, donde gozaban del paraíso durante unas horas. Cuando volvían a despertar estaban en el castillo y se les decía que sólo volverían al escenario idílico y feliz que habían tenido ocasión de ver si morían en combate contra el enemigo. Esto explicaría la fiereza y el arrojo de los nizaríes en sus acciones terroristas, aun sabiendo que lo más probable es que no salieran vivos de ellas. Esta leyenda no está apoyada por ninguna evidencia histórica.